Centre Européen
de Recherche et d'Enseignement
des Géosciences de l'Environnement

Cécile Grapeloup

Caractérisation de la variabilité des stocks de 36Cl dans l’environnement et des processus de transferts dans le milieu naturel

 

Directeur(s) de thèse : Sophie CORNU, Lucilla BENEDETTI

Financement et collaboration : ANDRA-EDF

Date de début de thèse : Octobre 2019

Mots-clef : cosmonucléides, 36Cl, biogéochimie

Résumé : 

Le 36Cl est un nucléide d’origine naturelle produit dans l’atmosphère par spallation de l’40Ar, et dans une moindre mesure par capture neutronique par l’36Ar et le 35Cl. Par ailleurs, le 36Cl a été introduit en quantité importante par l’homme dans l’environnement à la suite des tests nucléaires militaires atmosphériques dans les années 1950-1970. Ces apports naturels permanents et anthropiques passés en 36Cl génèrent dans l’environnement un ‘bruit de fond ambiant’. De plus, le 36Cl est un radionucléide également produit pendant l’exploitation des réacteurs nucléaires de première génération dits UNGG (Uranium Naturel Graphite Gaz) par activation du 35Cl présent en tant qu’impureté dans le graphite. Dans l’optique du démantèlement des réacteurs UNGG et du stockage des déchets qui lui seront associés, il est donc nécessaire de connaître le bruit de fond naturel en 36Cl dans l’environnement. Or, le 36Cl mérite une attention particulière dans l’évaluation de sûreté des opérations de démantèlement et de stockage car il cumule trois propriétés importantes pouvant influencer sa distribution dans l’environnement sur de longues échelles de temps: (i) une longue demi-vie (301 000 ans) ; (ii) une mobilité élevée dans la géosphère et la biosphère ; (iii) une biodisponibilité a priori importante.

Les modèles « opérationnels » visant à évaluer le comportement du 36Cl dans l’environnement et le risque d’exposition radiologique se basent sur l’hypothèse que les transferts de 36Cl dans les compartiments de la biosphère sont semblables à ceux du Cl stable, et sont régulés par un équilibre isotopique. Par ailleurs, ces mêmes modèles considèrent classiquement le chlore comme un traceur passif, sans interaction avec les matrices environnementales. Or, des travaux récents montrent que le 36Cl est également stocké sous forme organique dans les sols, confirmant ainsi l’influence de processus dynamiques d’immobilisation et de remobilisation liés au turnover de la matière organique qui caractérise chaque écosystème (Pupier, 2015 ; Cornett et al, 1997 ; Van den Hoof et Thiry, 2012 ; Redon et al, 2011 ; Batsvinken et al, 2007). Nous avons mis au point au cours de ces deux dernières années un protocole d’extraction par hydropyrolyse permettant la mesure des stocks actuels de chlore et de chlore-36 dans des échantillons de sols. Les premiers résultats suggèrent que le 36Cl présent dans les sols serait principalement issu des retombées des essais thermonucléaires des années 60, mais son temps de résidence et l’impact de cette accumulation sur le cycle du 36Cl restent incertains.

L’objectif de cette thèse proposée dans le cadre d’un projet CEREGE-ANDRA-EDF-ONF est de caractériser et de comprendre la variabilité des activités en 36Cl dans les sols en lien avec les processus régissant les transferts de ce radionucléide dans le milieu naturel.